2010-2011賽季 ，佩佩穆裏尼奧上任成為皇馬主帥 ，脚踩佩佩的梅西國家隊隊友裏卡多-卡瓦略也一同登陸伯納烏，佩佩和裏卡多-卡瓦略組成皇馬中衛搭檔 ，蹬踏成為西甲防守最穩定中後衛組合之一 。因力亚斯用由於佩佩當時與皇馬的西利合同即將到期，西班牙媒體《阿斯報》在2010年10月報道稱，遭穆佩佩很有可能自由身離開皇馬，帅弃因為佩佩當時在皇馬的佩佩年薪並不高 ，據報道稱 ，脚踩佩佩在2007年從波爾圖轉會至皇馬時，梅西波爾圖要價3000萬歐元 ，蹬踏可能是因力亚斯用由於當時皇馬和波爾圖沒有在轉會費方麵達成一致 ，而佩佩為了順利完成轉會，西利達成他加盟皇馬的遭穆夢想 ，佩佩願意犧牲自己在皇馬的一部分薪水，用以支付他加盟皇馬的轉會費 。因此，佩佩在皇馬是收入最低的球員之一 ，年薪大約隻有180萬歐元 。經過與俱樂部的談判之後 ，最終佩佩與皇馬成功續約至2015年 ，他的年薪也上漲至400萬歐元 。
然而 ，佩佩始終本性難移 ，依然容易頭腦發熱 ，經常因防守動作過大領到紅牌 。2011年4月 ，歐冠半決賽上演西班牙國家德比 ，在首回合的比賽中 ，佩佩因對巴薩右後衛阿爾維斯有蹬踏的危險動作 ，而被主裁判紅牌罰下 ，少打一人的皇馬最終輸掉了首回合比賽。但是賽後的聲音並沒有完全一邊倒指責佩佩 ，阿爾維斯被認為是有誇張的表演成分 ，從慢鏡頭回放來看，佩佩並沒有直接蹬到阿爾維斯的小腿 ，而是先蹬到了球 ，但是佩佩亮鞋釘的蹬踏動作非常危險 ，而且當時完全沒有收腳 ，被判罰紅牌並不過分 。2011年12月 ，皇馬對陣塞維利亞的比賽中 ，佩佩兩黃一紅被罰下場 ，這是佩佩皇馬生涯的最後一次領到紅牌。
此後 ，佩佩的防守動作有所收斂了 ，他也逐漸開始改變自己的球風 。盡管沒有再出現暴力犯規的動作 ，但是佩佩卻在球場上“陰招”不斷。2012年1月 ，皇馬在國王杯四分之一決賽對陣巴薩的比賽中 ，當時梅西被皇馬球員放倒在地 ，佩佩假裝沒注意用腳踩到了梅西的手上 ，隨後若無其事地走開，這一行徑被現場鏡頭抓拍到 ，賽後 ，佩佩遭到西班牙各大媒體的職責，引發球迷的聲討 。但是佩佩卻堅持認為他是無意的 ，並為此作出了道歉，由於當值主裁判並沒有看到 ，西甲方麵也沒有針對佩佩的這一行為進行處罰。
2011-2012賽季，佩佩和拉莫斯組成穩固的中衛搭檔 ，最終幫助皇馬奪得西甲聯賽冠軍 。2012年夏天 ，佩佩再次跟隨葡萄牙隊征戰歐洲杯，在小組賽第二場對陣丹麥的比賽中 ，佩佩打進一球 ，被評為全場最佳，最終佩佩幫助葡萄牙闖進半決賽 ，最後點球大戰中不敵西班牙 。2012-2013賽季，盡管佩佩在大部分比賽當中都是皇馬主力中後衛，但是在賽季進入尾聲時 ，佩佩的主力位置卻被瓦拉內所取代 ，雖然瓦拉內年輕有天賦 ，完全有能力打首發 ，但是佩佩遭棄用的主要原因可能不在競技層麵上，而是介入了當時穆裏尼奧和卡西利亞斯之間的矛盾 ，佩佩選擇站在卡西利亞斯這一邊 ，佩佩接受采訪時曾向穆裏尼奧隔空喊話 ，要求對卡西利亞斯尊重一點 。
而穆帥也明確表示不用佩佩是他的個人決定 ，同時表示佩佩的競技狀態確實不如瓦拉內 ，並借此原因封殺佩佩 。穆帥當時說道 ：“分析佩佩的情況很容易 ，他的問題就是瓦拉內，這就是整個故事的來由。在座的各位都不需要很聰明 ，像我這樣的普通人 ，都能理解什麽叫挫敗感 。對於一位31歲的有著豐富經驗的男人來說 ，被一個19歲的孩子搶走了主力位置，自然是有挫敗感的 。我完全理解佩佩的沮喪，很明顯，我和他沒有任何問題 ，我知道這不是一個很容易的情況 ，我想很多人都會認為皇馬未來的中衛組合就是拉莫斯搭檔瓦拉內 。”
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