2014年夏天 ,凯恩熱刺請來阿根廷教練波切蒂諾執教,波切凱恩也迎來了自己職業生涯的蒂诺伯樂 。波切蒂諾上任後逐步扶持凱恩成為了熱刺主力前鋒,上任而凱恩也用連續的后受获英進球回報了主帥的信任 。
在2014-15賽季首輪英超聯賽,重用凱恩替補出場後助攻戴爾進球,连续两年幫助熱刺客場1-0戰勝西漢姆 。超金之後凱恩在歐聯杯和聯賽杯都得到了首發機會,靴奖在2014年10月23日熱刺5-1戰勝特裏波利斯的凯恩歐聯杯小組賽中,凱恩上演了自己在熱刺的波切首個帽子戲法 。而比賽第87分鍾熱刺門將洛裏被紅牌罰下,蒂诺且熱刺已經用完換人名額 ,上任凱恩還在比賽最後幾分鍾客串了門將位置,后受获英並且丟了一球。重用
凱恩直到第10輪英超聯賽才打進了自己本賽季的首個英超進球 ,而之後波切蒂諾開始讓凱恩在英超首發 ,凱恩隨後通過不斷進球坐穩了主力位置 ,熱刺在2015年2月宣布和凱恩續約五年半 。2015年4月5日,在熱刺對伯恩利的比賽中 ,凱恩首次戴上了隊長袖標 。該賽季凱恩在各項賽事中為熱刺出場51次打進31球,其中在英超打進21球 ,排名英超射手榜第二位 。凱恩成為了萊因克爾(1991-92賽季)之後首位單賽季進球超過30球的熱刺球員 ,本賽季熱刺最終排名第五獲得了歐聯杯參賽資格,凱恩被英格蘭球員協會(PFA)評為英超賽季最佳年輕球員 ,並入選了PFA賽季最佳陣容。
凱恩在2015-16賽季的熱刺球衣號碼從18號改為10號,當時凱恩表示改穿10號的自己要成為俱樂部的傳奇,此外這個賽季凱恩還是洛裏和維爾通亨之後熱刺的第三隊長。本賽季熱刺獲得英超第三名,拿到了歐冠參賽資格,而凱恩也以25球奪得本賽季的英超金靴獎,他也是進入21世紀之後首位獲得英超金靴獎的英格蘭球員。
2016-17賽季 ,凱恩首次征戰歐冠 ,不過經驗不足的熱刺隻獲得小組第三未能晉級歐冠16強 。凱恩在該賽季兩次遭遇腳踝傷病,第一次是在2016年9月 ,第二次是在2017年3月 。熱刺最終獲得本賽季英超亞軍,凱恩則以29球再次獲得英超金靴獎,他也成為英超曆史上第五位衛冕金靴獎的球員,此前做到這一點的隻有阿蘭-希勒 、歐文 、亨利、範佩西。
接下來的一個賽季 ,凱恩在英超打進30球 ,可惜比薩拉赫少了2球,未能連續第三個賽季獲得英超金靴獎。但凱恩還是創造了很多驚人的紀錄 ,凱恩在2017年在英超打進39球 ,超越了阿蘭-希勒保持的一年內英超進球最多紀錄(36球) 。凱恩在2017年各項賽事打進56球,超越梅西和C羅成為本年度進球最多球員。凱恩在2017年9月打進個人在熱刺的第100球,在2018年2月打進個人在英超的第100球。凱恩在本賽季英超6次上演帽子戲法 ,創造了英超新紀錄 。
可以說,此時的凱恩已經成長為世界頂級前鋒 ,很多歐洲豪門都對凱恩感興趣。在2017-18賽季的歐冠小組賽中 ,熱刺客場1-1戰平皇馬,賽後凱恩和C羅交換了球衣。凱恩當時表示 :“賽後我向C羅要了這件球衣 ,在我的成長過程中 ,C羅一直是我的榜樣。很高興能得到這件球衣,我會把它裝裱起來。”當時凱恩和皇馬的轉會緋聞非常多 ,但在2018年6月,凱恩還是決定留下,並且和熱刺續約至2024年 。
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